文献类型：期刊文章

作　　者：吴晓翠[1] 康明亮[1] 蔡智毅[1] 宋阳[1] 商澄铭[1] 徐枫起[1] 王驹[2] 李亚伟[2] 陈繁荣[3,4]

机构地区：[1]中山大学中法核工程与技术学院,广东珠海519082 [2]核工业北京地质研究院,北京100029 [3]广东省矿物物理与材料研究开发重点实验室,广东广州510640 [4]中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室,广东广州510640

出　　处：《核化学与放射化学》

基　　金：国家自然科学基金资助项目(No.41403075);中山大学青年教师培育项目(No.45000-31610011)

年　　份：2017

卷　　号：39

期　　号：3

起止页码：227-234

语　　种：中文

收录情况：BDHX、BDHX2014、CSCD、CSCD2017_2018、核心刊

摘　　要：氧化还原电势(Eh)是影响高放废物处置库长期安全性能的重要参数之一。然而,直接测定地下水的Eh值面临较多不确定性因素。北山花岗岩中存在一定量的含铁矿物,由此可能控制地下水中铁的含量。本工作基于北山三号井400m深处的地下水,水中铁质量浓度为0.033mg/L及钻孔岩芯中Fe^(2+)/Fe_(tot)的比值为96.86%条件下,提出了一个推测北山地下水氧化还原电势的可能方法,计算得到北山三号井地下水的Eh=83.2mV。该值与利用针铁矿的沉淀饱和指数估算得到的101.8 mV相接近,但需进一步开展现场的Eh测量工作来验证及比对。依据此Eh,利用PHREEQC程序及OECD/NEA发布的最新热力学数据,并加入MUO_2(CO_3)_3^(2-)和M_2UO_2(CO_3)_3~0(M=Ca、Mg、Sr)的稳定常数,计算了可变价核素U、^(99)Tc、^(79)Se和Np在北山地下水中的形态分布和溶解度。结果表明,U和Tc的溶解度相对较高(约10^(-5)~10^(-4) mol/L),Se的溶解度相对较低(约10^(-8) mol/L),Np的溶解度则极低(约10^(-18) mol/L);此外,溶解态的U、Tc和Se主要以阴离子形式存在,具有较强的迁移性。另一方面,北山花岗岩富含二价铁离子,因此需进一步开展其对可变价核素还原沉淀作用的实验研究,以综合评价处置场的安全性能。

关 键 词：核废物处置 北山  氧化还原电势  溶解度 迁移性

分 类 号：TL942.1]