文献类型：期刊文章

作　　者：张文杰[1] 侯美伶[1] 周兴[1] 黄河[2] 岑望来[3]

ZHANG Wen-jie;HOU Mei-ling;ZHOU Xing;HUANG He;CEN Wang-lai(College of Engineering,Hebei Normal University,Shijiazhuang 050024,China;Sinotruk(Chongqing)Light Automotive Co.,Ltd.Chongqing 402260,China;Institute of New Energy and Low Carbon Technology,Sichuan University,Chengdu 610065,China)

机构地区：[1]河北师范大学中燃工学院,河北石家庄050024 [2]重汽(重庆)轻型汽车有限公司,重庆402260 [3]四川大学新能源与低碳技术研究所,四川成都610065

出　　处：《燃料化学学报》

基　　金：河北省教育厅科技计划项目(QN2019038)资助。

年　　份：2022

卷　　号：50

期　　号：9

起止页码：1211-1220

语　　种：中文

收录情况：AJ、BDHX、BDHX2020、CAS、CSCD、CSCD2021_2022、EI、IC、JST、RCCSE、SCOPUS、ZGKJHX、核心刊

摘　　要：通过第一性原理计算研究了四种Pt或Pt团簇修饰石墨烯材料的几何结构、电子结构及其对硫化氢(H_(2)S)分子吸附、分解行为。结果表明,H_(2)S在四种材料上均为弱的物理吸附,但H_(2)S分解后的HS和S可以稳定吸附在材料表面。对于H_(2)S的分解过程,考虑了三个基本过程:(Ⅰ)H_(2)S(g)→H_(2)S(ads);(Ⅱ)H_(2)S(ads)→HS(ads)+H(ads);(Ⅲ)HS(ads)→H(ads)+S(ads)。H_(2)S在四种不同表面的第一H–S键断裂能垒分别为1.69、0.52、0.01和0.24 eV;H–S中断裂第二H–S键的能垒分别为2.34、1.08、0.81和1.12 eV。因此,H_(2)S完全解离的控制步骤是第二个H–S键断裂过程。结合H_(2)S吸附和分解结果研究发现,单Pt原子掺杂缺陷石墨烯有利于吸附H_(2)S,但对解离不利;Pt团簇掺杂的空位较大的缺陷石墨烯能够轻松吸附并消除H_(2)S分子,有望成为吸附、分解H_(2)S气体的理想材料。

关 键 词：DFT  石墨烯  PT掺杂 硫化氢

分 类 号：TQ127.11] O647.3]