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“开放型蝶形”[2Fe2S]化合物光催化产氢性能与机理探究
Study of Photocatalytic Hydrogen Production Performance and Mechanism of‘Open Butterfly’[2Fe2S]Compounds
文献类型:期刊文章
ZHENG Hui-qin;FAN Yao-ting(Green Catalysis Center and College of Chemistry,Zhengzhou University,Zhengzhou 450001,China;College of Environmental and Economics,Henan Finance University,Zhengzhou 450046,China)
机构地区:[1]郑州大学化学学院绿色催化中心,河南郑州450001 [2]河南财政金融学院环境经济学院,河南郑州450046
基 金:国家自然科学基金项目(No.21171147);河南省青年骨干教师项目(No.2020GGJS266);河南省高等学校重点科研项目(No.21B150001)。
年 份:2023
卷 号:37
期 号:4
起止页码:331-341
语 种:中文
收录情况:AJ、BDHX、BDHX2020、CAS、CSCD、CSCD_E2023_2024、IC、JST、RCCSE、SCOPUS、ZGKJHX、核心刊
摘 要:合成并表征了两个新的具有“开放型蝶形”结构的[2Fe2S]化合物A和B;并以A和B为催化剂、藻红B钠盐(EBS2-)为光敏剂、三乙胺(TEA)为电子给体和质子源,构建了一个均相光催化产氢体系.结果表明:体系在pH为12,体积比为1∶1的CH_(3)CN/H_(2)O溶液中,产氢活性最高,经4 h可见光照射,最大产氢量分别为156.1μmol(37.9 TON vs.A)和18.4μmol(TON 4.6 vs.B);催化剂中含有质子捕获位点,有利于形成产氢活性中间体H_(2)-Fe_(2)S_(2)(η^(2)-H^(2)-Fe^(Ⅱ)Fe^(Ⅰ))物种,从而提高催化剂的产氢活性.在当前的体系中,还原态的Fe^(I)Fe^(0)物种通过1^(*)EBS^(2-)转移到Fe^(Ⅰ)Fe^(Ⅰ)中心上,然后再经历一个EECC(化合物A)或ECEC(化合物B),形成产氢活性中间体H2-Fe2S2(η2-H2-Fe^(Ⅱ)Fe^(Ⅰ))物种,最终产生H_(2)分子,并使Fe^(Ⅰ)Fe^(Ⅰ)物种再生.
关 键 词:[2Fe2S]化合物 光催化产氢 电化学 荧光淬灭 机理
分 类 号:O641.4]
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